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急冷骨架Ni催化剂上乙二醇液相催化重整制氢研究.pdf 72页

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复旦大学 硕士学位论文 急冷骨架Ni催化剂上的乙二醇液相催化重整制氢研究 姓名:谢福中 申请学位级别:硕士 专业:物理化学 指导教师:乔明华 20060517 复旦大学硕士学位论文 中文摘要 摘 要 生物质中含有大量的氢,并且是可再生资源,因而基于生物质的含氧烃类化 reforming,APR)I艺是一项有前景的生产 合物液相催化重整制氢(aqueous.phase 替代能源的新技术。相对于目前的烃类蒸汽重整制氢技术它具有能量利用率高、 低温操控、原料易得且无毒无害、产物气体含CO量低等优点。已有的工作表明 Ni是在NiAl合金制备的 骨架Ni催化剂在APR反应中呈现出较高的活性。RQ Ni 过程中引入急冷技术后得到的新型骨架镍催化剂,采用急冷技术可以调变RQ 中Ni-Ni之间的距离,改变骨架镍与反应物分子的匹配程度,从而可以影响APR 反应的反应途径,改变产物的选择性。本论文中将RQNi催化剂用于乙二醇的 液相催化重整制氢反应中,并研究了修饰剂sn对该反应的活性和选择性的影响。 理吸附等揭示了催化剂结构和性能之间的关系。 Ni催化剂,对其结构和性 通过碱抽提采用急冷法制备的Ni.A1合金得到RQ Ni催化剂中 Ni催化剂进行了比较,发现RQ 质进行了系统的表征,并与Raney 存在残余Ni2A13相,Al含量高,具有更低的比表面积,更大的平均孔径和孔容, 更宽的孔径分布,更大的晶粒和晶胞参数。将其应用于乙二醇液相催化重整制氢 Ni易生成烷烃,但产生的CO的量少。当反应压力升高时, 反应中,比Raney H2选择性降低,烷烃选择性升高;提高反应温度,H2选择性升高,烷烃选择性 降低。 Ni催化剂,对其结构和 用浸渍法对RQNi催化剂进行Sn修饰得到Sn-RQ 性质进行表征。发现修饰后催化剂的比表面积没有明显改变,平均孔径和孔体积 增大,孔径分布变宽,活性位更加单一,晶粒变小,催化剂上有Ni3sn相形成。 在乙二醇液相重整反应中,随着sn修饰量增加,H2选择性增大。对于Sn20—RQNiao 催化剂,在较优的反应条件下,产物中烷烃选择性低,H2选择性可达98%以上。 Ni相同。 sn修饰的RQNi催化剂的催化行为随反应条件的变化规律与RQ Ni.Sn催化剂,同样 采用熔融法在急冷NiAI合金制备时加sn修饰得到RQ 对其结构和性质进行表征,发现修饰后的催化剂有更大的比表面积、孔容和孔径, 更宽的孔径分布,更小的晶粒。RQNiAISn三元合金中含有Ni3Sn2相,抽提后被 Ni催化剂少,出现了Ni3Sn相。在乙二醇液 碱溶掉,剩余的NizAl3相也比RQ Ni有更高的H2选择性,更低的烷烃选择 相重整反应中,RQNi.Sn催化剂比RQ

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